近日,能源与动力工程斗球体育王栋教授团队在高湿烟气/尾气治理方面取得新进展,相关研究成果以“Phosphorus–Water Interaction Drives Active Center Evolution into the Water-Adaptive Structure in the High-Humidity NH3–SCR Reaction”发表在环境权威期刊Environmental Science & Technology并入选期刊封面论文。山东大学硕士研究生安鹏浩与清华大学博士研究生高传为论文的共同第一作者,山东大学王栋教授为论文通讯作者,山东大学为论文通讯单位。
化石燃料中的碳氢化合物和固有结合水使得高湿废气广泛存在,氨选择性催化还原(NH3-SCR)作为目前最具前景的的氮氧化物净化技术,其反应过程会不可避免的与水分子产生深入的相互作用,而水分子对催化反应的影响是复杂和波动的:既会作为配体促进活性中心的溶剂化过程,降低反应能垒,同时也会与反应分子发生竞争吸附并加速催化剂的结构坍塌。因此,“扬长避短”,最大程度利用水分子产生的优势并设计出具有高水适应性的催化材料是一个巨大的挑战。分子筛作为固体酸性催化剂,广泛应用于烃类转化(石油催化裂化)、可再生能源转化(甲醇制汽油、甲醇制芳烃)等领域。近年来,铜基分子筛催化剂(如Cu-ZSM-5和Cu-SSZ-13)因其相对较宽的温度窗口、优异的催化活性和独特的三维微孔结构,在气体净化领域受到了广泛关注。
本研究基于磷和水的协同效应,通过磷修饰策略实现对Cu基分子筛中活性铜物种的微观结构调控,实验表征和理论计算揭示,该材料处于高湿工况时,水分子会优先切断磷氧化物和Cu2+之间的氧桥,形成[Cu(OH)]+基团和磷酸。磷酸盐进一步削弱交换Cu2+基团与分子筛骨架之间的相互作用,导致高迁移性水合铜离子的产生,最终使得高湿环境下的氮氧化物转化率相较干燥环境增加27.9个百分点并兼具优良的抗硫性能。这项工作将有望为高湿工况下的污染气体净化、高水适应催化剂设计提供新的策略与理论指导。
近年来,王栋教授团队立足服务国家环境根本好转和碳达峰碳中和两大战略任务,聚焦能源与环境催化、关键功能材料设计、二氧化碳转化利用等前沿领域,取得重要进展,相关研究成果连续发表于Chem、Environ. Sci. Technol.、Appl. Catal. B、J. Hazard. Mater. 等。
相关研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东大学高性能计算云平台等支持。
作者:安鹏浩